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國家納米中心等在低驅(qū)動(dòng)力有機(jī)太陽能電池的電荷產(chǎn)生機(jī)理研究中獲進(jìn)展

2021-06-15 15:54  來源:國家納米科學(xué)中心  瀏覽:  

近日,中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心研究員朱凌云、魏志祥與中科院化學(xué)研究所研究員易院平合作,在低驅(qū)動(dòng)力有機(jī)太陽能電池的電荷產(chǎn)生機(jī)理方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果以Small Exciton Binding Energies Enabling Direct Charge Photogeneration Towards Low-Driving-Force Organic Solar Cells為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志上,并被選為Hot paper。

近年來,隨著給體-受體-給體(A-D-A)型非富勒烯受體的發(fā)展,有機(jī)太陽能電池的性能得到顯著提升,尤其是基于Y6及其衍生物受體的有機(jī)太陽能電池,其單結(jié)器件效率已超過18%。這種提高主要?dú)w功于在給/受體界面最高占據(jù)軌道(HOMO)能級(jí)差較小甚至接近于零時(shí),窄帶隙受體上的激子可由空穴轉(zhuǎn)移通道高效地產(chǎn)生電荷載流子。然而,電荷產(chǎn)生的內(nèi)在機(jī)理尚不明確。從根本上說,有機(jī)太陽能電池激子分離對(duì)界面驅(qū)動(dòng)力的需求,歸因于有機(jī)體系的激子束縛能。

在前期工作中,研究人員對(duì)系列非富勒烯體系計(jì)算發(fā)現(xiàn),激子分離的驅(qū)動(dòng)力與激子束縛能線性相關(guān),為降低驅(qū)動(dòng)力減小能量損失指明了方向(J. Phys. Chem. C 2018, 122, 22309)。進(jìn)一步發(fā)展了自洽的量子力學(xué)/嵌入電荷方法(QM/EC)計(jì)算電子極化效應(yīng),實(shí)現(xiàn)從第一性原理水平上可靠評(píng)估靜電作用和誘導(dǎo)效應(yīng),且能夠考慮分子堆積結(jié)構(gòu)的影響。計(jì)算發(fā)現(xiàn)非富勒烯受體的激子束縛能與單晶中分子堆積結(jié)構(gòu)密切相關(guān),最小值只有40 meV,打破了有機(jī)材料激子束縛能在0.3 eV以上的傳統(tǒng)認(rèn)識(shí)(J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4888)。此外,對(duì)具有不同晶相的有機(jī)光伏小分子受體研究證明,僅分子排列方式的差異可以大幅改變激子束縛能(J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11, 10227)。

在此基礎(chǔ)上,研究人員結(jié)合理論和實(shí)驗(yàn)研究了Y6體系的激子束縛能。計(jì)算結(jié)果表明,由于緊密的三維分子堆積帶來較強(qiáng)的電子極化效應(yīng),固態(tài)Y6具有極小的激子束縛能。變溫光致發(fā)光光譜測(cè)量表明,激子分離產(chǎn)生自由電荷載流子的能壘明顯低于室溫能量;隨著溫度升高,電荷復(fù)合重新形成激子的幾率增大,導(dǎo)致發(fā)光反而增強(qiáng)。因此,即使在沒有給/受體界面驅(qū)動(dòng)力的幫助下,得益于低的激子束縛能,純的Y6薄膜在光激發(fā)后也能夠直接自發(fā)地產(chǎn)生自由電荷載流子。該系列工作揭示出電子極化效應(yīng)對(duì)減小有機(jī)體系激子束縛能的重要作用,提出了有機(jī)光伏自由電荷產(chǎn)生的新機(jī)理,為獲得高效有機(jī)太陽能電池提供了新思路。

朱凌云為論文第一作者,易院平和魏志祥為論文通訊作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科技部和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)等的支持。

圖1.QM/EC方法考慮極化和離域效應(yīng)計(jì)算獲得的固相下的激子束縛能  

圖2.Y6和ITIC薄膜的變溫光致發(fā)光光譜以及電荷分離與復(fù)合過程示意圖

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