前期，李燦團(tuán)隊(duì)通過模擬自然光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能，構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系(J. Am. Chem. Soc.，2018;Adv. Mater.，2019)，發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯(pGO)可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，其功能類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的作用。
研究中，團(tuán)隊(duì)基于自然光合作用的原理，采用多媒介調(diào)控策略，實(shí)現(xiàn)了由自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。團(tuán)隊(duì)通過將無(wú)機(jī)氧化物基光陽(yáng)極(BiVO4)，有機(jī)聚合物基光陰極(PBDB-T:ITIC:PC71BM)與多個(gè)電荷傳輸媒介相耦合，組裝了一個(gè)高效的無(wú)偏壓全分解水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn)，該體系中有機(jī)聚合物的離散能級(jí)特性使得有機(jī)光陰極和無(wú)機(jī)光陽(yáng)極的光譜吸收具有較好的互補(bǔ)性，極大提高了太陽(yáng)能的利用率。此外，該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了一個(gè)包含多個(gè)電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動(dòng)下，光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移，提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率，實(shí)現(xiàn)了高效的電荷分離和傳輸。因而，太陽(yáng)能-氫氣(STH)轉(zhuǎn)換效率達(dá)到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級(jí)的多媒介調(diào)控的仿生策略，為高效人工光合體系的合理設(shè)計(jì)和組裝提供了新思路和有效方法。
相關(guān)研究成果以Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)(B類)“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”等的資助。
大連化物所李燦團(tuán)隊(duì)受自然光合作用Z機(jī)制的啟發(fā)，實(shí)現(xiàn)了高效光電催化全分解水過程
