近日,Nature Catalysis發(fā)表了中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所在耦合場(chǎng)催化領(lǐng)域題為Decreasing the catalytic ignition temperature of diesel soot using electrified conductive oxide catalysts的最新研究成果。該研究由寧波材料所非金屬催化團(tuán)隊(duì)研究員張建、濟(jì)南大學(xué)教授張昭良與中科院磁性材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員鐘志誠合作完成。
催化燃燒是有效降解碳基污染物的普遍方法,研究人員在活性位設(shè)計(jì)合成與反應(yīng)機(jī)理研究上持續(xù)取得進(jìn)展。傳統(tǒng)催化燃燒方法雖然可以將碳煙起燃溫度降至排氣溫度范圍內(nèi)(~300℃)以實(shí)現(xiàn)其被動(dòng)消除,但車輛處于頻繁怠速狀態(tài)下排氣溫度低于200℃,現(xiàn)有技術(shù)較難突破這一溫度限制。
寧波材料所非金屬催化團(tuán)隊(duì)多年來致力于多相催化研究,開發(fā)用于生物質(zhì)轉(zhuǎn)化與典型化工反應(yīng)的高效多相催化材料(Nat. Commun., 2015, 6, 7181; Appl. Catal. B, 2021, 297, 120396; Chem. Comm, 2013, 49, 8151; Green Chem., 2021, 23, 3241等)。該研究中,科研人員嘗試將非傳統(tǒng)的電加熱方式引入催化燃燒過程,創(chuàng)新地發(fā)展了碳煙燃燒的電氣化催化方法。對(duì)導(dǎo)電納米金屬氧化物施加低電壓形成貫穿電流,產(chǎn)生電熱效應(yīng)和電子效應(yīng)引發(fā)與之接觸的碳煙燃燒反應(yīng),依托負(fù)載鉀的納米氧化錫銻導(dǎo)體催化劑,設(shè)計(jì)了程序控制電功率線性增長的電氣化策略。在通電初始5分鐘內(nèi)可完成50%以上的碳煙轉(zhuǎn)化、燃燒溫度在75℃以下,顯著降低了燃燒溫度對(duì)催化劑-碳煙接觸方式的依賴,性能遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)熱催化反應(yīng)(50%碳煙轉(zhuǎn)化率溫度>300℃)。該方法只需施加低電壓即可實(shí)現(xiàn)碳煙的高效催化凈化,擺脫了外加熱源并減少了熱傳遞損失,能耗可降低一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)。
科研人員通過機(jī)理研究揭示電流可驅(qū)動(dòng)催化劑晶格氧移動(dòng),促進(jìn)晶格氧與碳煙的反應(yīng),從而提升活性結(jié)構(gòu)催化碳煙燃燒活性。此外,科研人員還發(fā)現(xiàn)了導(dǎo)電催化劑顆粒與碳煙顆粒之間相對(duì)的電場(chǎng)力流化效應(yīng),即兩種顆粒在電場(chǎng)庫倫力作用下會(huì)產(chǎn)生逆向運(yùn)動(dòng),該效應(yīng)可增強(qiáng)催化劑和碳煙之間的接觸。催化燃燒電氣化方法突破了傳統(tǒng)熱催化的碳煙起燃溫度限制,有望用于柴油車及油電混動(dòng)車尾氣后處理,即以車載電源為動(dòng)力并將電氣化策略集成到電子控制單元,實(shí)現(xiàn)碳煙顆粒物排放的實(shí)時(shí)控制。
該成果已申請(qǐng)中國發(fā)明專利2項(xiàng)、申請(qǐng)PCT專利1項(xiàng),獲授權(quán)中國實(shí)用新型專利1項(xiàng)、獲軟件著作權(quán)1項(xiàng)?;诩{米電熱催化的整體器件也在甲醛降解、殺毒滅菌等場(chǎng)景體現(xiàn)出優(yōu)異性能。
上述工作得到中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃、中科院海西創(chuàng)新研究院、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計(jì)劃、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等的資助。
催化燃燒是有效降解碳基污染物的普遍方法,研究人員在活性位設(shè)計(jì)合成與反應(yīng)機(jī)理研究上持續(xù)取得進(jìn)展。傳統(tǒng)催化燃燒方法雖然可以將碳煙起燃溫度降至排氣溫度范圍內(nèi)(~300℃)以實(shí)現(xiàn)其被動(dòng)消除,但車輛處于頻繁怠速狀態(tài)下排氣溫度低于200℃,現(xiàn)有技術(shù)較難突破這一溫度限制。
寧波材料所非金屬催化團(tuán)隊(duì)多年來致力于多相催化研究,開發(fā)用于生物質(zhì)轉(zhuǎn)化與典型化工反應(yīng)的高效多相催化材料(Nat. Commun., 2015, 6, 7181; Appl. Catal. B, 2021, 297, 120396; Chem. Comm, 2013, 49, 8151; Green Chem., 2021, 23, 3241等)。該研究中,科研人員嘗試將非傳統(tǒng)的電加熱方式引入催化燃燒過程,創(chuàng)新地發(fā)展了碳煙燃燒的電氣化催化方法。對(duì)導(dǎo)電納米金屬氧化物施加低電壓形成貫穿電流,產(chǎn)生電熱效應(yīng)和電子效應(yīng)引發(fā)與之接觸的碳煙燃燒反應(yīng),依托負(fù)載鉀的納米氧化錫銻導(dǎo)體催化劑,設(shè)計(jì)了程序控制電功率線性增長的電氣化策略。在通電初始5分鐘內(nèi)可完成50%以上的碳煙轉(zhuǎn)化、燃燒溫度在75℃以下,顯著降低了燃燒溫度對(duì)催化劑-碳煙接觸方式的依賴,性能遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)熱催化反應(yīng)(50%碳煙轉(zhuǎn)化率溫度>300℃)。該方法只需施加低電壓即可實(shí)現(xiàn)碳煙的高效催化凈化,擺脫了外加熱源并減少了熱傳遞損失,能耗可降低一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)。
科研人員通過機(jī)理研究揭示電流可驅(qū)動(dòng)催化劑晶格氧移動(dòng),促進(jìn)晶格氧與碳煙的反應(yīng),從而提升活性結(jié)構(gòu)催化碳煙燃燒活性。此外,科研人員還發(fā)現(xiàn)了導(dǎo)電催化劑顆粒與碳煙顆粒之間相對(duì)的電場(chǎng)力流化效應(yīng),即兩種顆粒在電場(chǎng)庫倫力作用下會(huì)產(chǎn)生逆向運(yùn)動(dòng),該效應(yīng)可增強(qiáng)催化劑和碳煙之間的接觸。催化燃燒電氣化方法突破了傳統(tǒng)熱催化的碳煙起燃溫度限制,有望用于柴油車及油電混動(dòng)車尾氣后處理,即以車載電源為動(dòng)力并將電氣化策略集成到電子控制單元,實(shí)現(xiàn)碳煙顆粒物排放的實(shí)時(shí)控制。
該成果已申請(qǐng)中國發(fā)明專利2項(xiàng)、申請(qǐng)PCT專利1項(xiàng),獲授權(quán)中國實(shí)用新型專利1項(xiàng)、獲軟件著作權(quán)1項(xiàng)?;诩{米電熱催化的整體器件也在甲醛降解、殺毒滅菌等場(chǎng)景體現(xiàn)出優(yōu)異性能。
上述工作得到中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃、中科院海西創(chuàng)新研究院、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計(jì)劃、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等的資助。
圖1.電氣化催化與傳統(tǒng)熱催化的碳煙起燃溫度比較圖
圖2.導(dǎo)電催化劑顆粒與碳煙顆粒電場(chǎng)力流化效應(yīng)增強(qiáng)接觸示意圖