2月18日，記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校國家同步輻射實(shí)驗室教授姚濤團(tuán)隊與華中科技大學(xué)教授夏寶玉團(tuán)隊、新西蘭奧克蘭大學(xué)博士王子運(yùn)合作，綜合利用多種同步輻射原位技術(shù)，在質(zhì)子交換膜二氧化碳轉(zhuǎn)換機(jī)制的研究中取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然》雜志。

開發(fā)各種碳中和技術(shù)，對于解決能源與環(huán)境問題具有重要意義。基于質(zhì)子交換膜技術(shù)的電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化，可生產(chǎn)高附加值化學(xué)品和燃料，并可以大電流、長時間穩(wěn)定工作，是較有前景的實(shí)現(xiàn)工業(yè)化碳轉(zhuǎn)換的方式之一。利用同步輻射大科學(xué)裝置的多種先進(jìn)表征技術(shù)研究催化劑在服役狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機(jī)理，對于開發(fā)酸穩(wěn)定的碳轉(zhuǎn)換催化劑和膜電極系統(tǒng)具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。

研究人員使用廢舊鉛酸電池制備出了再生鉛催化劑，并利用再生鉛催化劑在寬pH范圍內(nèi)取得了較高的電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化活性。這種方法在2.2伏特電壓下、連續(xù)工作5200小時的條件下產(chǎn)生甲酸的法拉第效率超過93%，電流密度達(dá)到600毫安/平方厘米。

為了厘清再生鉛催化劑在電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的真實(shí)活性結(jié)構(gòu)，研究人員發(fā)展并自研了適用X射線吸收譜的膜電極電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化原位裝置，并分別在合肥光源軟X射線磁性圓二色線站和北京光源XAFS線站開展了離線和原位表征。利用原位X射線吸收譜技術(shù)，研究人員發(fā)現(xiàn)再生鉛催化劑在電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化的還原電位下發(fā)生了動態(tài)結(jié)構(gòu)演變，金屬態(tài)鉛與碳酸鉛在還原電位下一定比例的共存是最終產(chǎn)生甲酸高選擇性和活性的關(guān)鍵因素。

研究人員進(jìn)一步基于合肥光源原位紅外譜學(xué)技術(shù)和自研原位紅外裝置，采用碳13同位素標(biāo)記的二氧化碳開展了電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化的原位紅外研究，發(fā)現(xiàn)碳酸鉛表面的氣態(tài)二氧化碳會首先經(jīng)過表面活化過程進(jìn)入碳酸鉛晶格，再由晶格中的碳轉(zhuǎn)換成最終的甲酸產(chǎn)物。研究人員結(jié)合理論計算揭示了再生鉛催化劑的固相動態(tài)轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)晶格碳活化和二氧化碳轉(zhuǎn)化機(jī)理。

姚濤表示，這項研究成果可利用回收的廢舊電池把二氧化碳轉(zhuǎn)化為具有高經(jīng)濟(jì)價值的甲酸，對碳中和具有重要應(yīng)用價值。