記者5月10日從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校曾杰教授和耿志剛教授研究團隊針對硝酸鹽電還原合成氨反應(yīng)，設(shè)計了一種串聯(lián)催化劑，通過耦合銅單原子催化劑與四氧化三鈷納米片，調(diào)控硝酸鹽電還原過程中中間體的吸附能，從而促進(jìn)硝酸鹽電還原合成氨過程。相關(guān)成果日前發(fā)表在《自然·通訊》上。

將廢水中的硝酸鹽通過電催化還原到氨，不僅是一種廢水處理的有效方式，也是一種可持續(xù)合成氨極具前景的方法。然而，硝酸鹽電還原過程中涉及多種含氮中間體的吸附和轉(zhuǎn)化，吸附構(gòu)型的多樣性使單一催化劑難以同時滿足對于中間體的優(yōu)化吸附。目前廣泛報道的銅基催化劑雖然有利于硝酸鹽的吸附，但銅基催化劑面臨的關(guān)鍵問題之一，在于亞硝酸鹽的過度積累容易導(dǎo)致催化劑的失活，也不利于后續(xù)加氫步驟的進(jìn)行，限制了產(chǎn)氨率的進(jìn)一步提高。

研究人員將氧化鈷納米片均勻負(fù)載于銅單原子催化劑表面，隨后的電化學(xué)測試結(jié)果表明，在硝酸鹽電還原反應(yīng)中的產(chǎn)氨速率，相比于單獨的銅單原子催化劑和氧化鈷納米片分別提高了2.2倍和3.6倍。結(jié)合電化學(xué)原位拉曼和理論計算，銅單原子位點促進(jìn)了硝酸鹽到亞硝酸鹽的轉(zhuǎn)化，而鄰近的氧化鈷可增強對亞硝酸鹽的吸附，從而促進(jìn)了硝酸鹽和亞硝酸鹽的順序電還原，極大地提高了產(chǎn)氨速率。